近日，我校理学院陈浩教授领衔的“先进材料与绿色催化”团队在氯酚污染物光催化脱氯机理研究中取得新进展，通过精准调控光催化过程中的活性氧物种的产生，揭示了五氯酚钠光催化降解过程中的脱氯和解毒机制，为环境中多氯酚类有机污染物的迁移转化机制提供了参考。相关研究成果发表在国际期刊Applied Catalysis B: Environmental期刊上。
日益严重的环境污染问题给生态环境和人类健康都带来了巨大的威胁。太阳光驱动的光催化高级氧化技术具有高效、绿色环保等优点，在污染控制和环境修复领域具有极大的应用潜力。光催化诱导产生的活性氧物种（ROS）作为反应的直接参与者，在污染物降解矿化和机理调控过程中发挥了至关重要的作用。然而，目前的研究更关注于催化剂的设计，对ROS介导的污染物降解机制仍有待深入研究。
我校理学院“先进材料与绿色催化”团队在前期研究的工作基础上，首先通过溶剂热法合成了铋负载的氧空位钼酸铋材料（Bi-BMO-OVs），并以此为模型光催化剂，探究了超氧阴离子自由基和单线态氧在五氯酚钠光催化脱氯过程中的作用机制。利用铋助催化剂和氧空位的协同效应，在促进光生载流子分离、迁移的同时，也对半导体光催化剂的能带位置进行了有效调控，进而实现了抑制羟基自由基（干扰自由基）的产生和促进超氧阴离子自由基和单线态氧的生成。
随后，研究人员利用气相色谱-质谱联用技术，对五氯酚钠的降解路径进行了分析。结果表明，五氯酚钠的降解主要以羟基化脱氯和直接脱氯的两条途径进行。而毒性分析发现，两条途径产生的降解中间体也都有不同程度的毒性减弱。为进一步探究ROS与五氯酚钠脱氯、解毒的内在关系。上述研究进行了一系列相关的理论计算和捕获试验，结果证实在五氯酚钠降解脱氯过程中，超氧阴离子自由基主要参与五氯酚钠的羟基化脱氯过程，而单线态氧主要参与五氯酚钠的直接脱氯过程。该工作为ROS介导的多氯酚类污染物光催化降解和快速解毒提供了理论参考。
我校博士研究生徐骁为第一作者，理学院陈浩教授和丁星副教授为通讯作者。该工作也得到了汪圣尧教授、丁驰竹副教授和汪佩博士的帮助。该研究由国家自然科学基金、湖北省自然科学基金和中央高校基本科研业务费专项基金资助。
英文摘要：Herein, we designed and constructed a model photocatalyst oxygen-deficient Bi@Bi2MoO6 (Bi-BMO-OVs) through a one-step solvothermal synthesis to deliberately regulate ROS generation and seek the crucial function of ROS during sodium pentachlorophenate (NaPCP) photochemical decomposition. The metallic Bi and oxygen vacancies (OVs) introduced in Bi2MoO6prominently encouraged the yields of 1O2 and •O2−, and synchronously blocked the formation of powerful •OH. Unlike the nonselective performance of •OH, 1O2 and •O2- were experimentally and theoretically substantiated to account for the direct dichlorination and hydroxylated dichlorination respectively during photocatalytic NaPCP decomposition. With more •O2- and 1O2 involved in the dechlorination process of NaPCP, easily decomposable quinone intermediates were produced, thereby realizing the rapid and efficient mineralization of NaPCP. This present work casts a new light on ROS mediated visible light photocatalytic decomposition of polychlorinated organic pollutants and opens up new possibilities for achieving their rapid detoxication via precise ROS regulation.
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321004781
审核人：陈 浩
